Усовершенствованная дифракция нейтронов для точного структурного измерения легких элементов при мегабарных давлениях

Oct 27, 2023

Научные отчеты, том 13, Номер статьи: 4741 (2023) Цитировать эту статью

726 Доступов

58 Альтметрика

Подробности о метриках

За последние 60 лет ячейка с алмазными наковальнями (DAC) стала предпочтительным инструментом в науке о высоких давлениях, поскольку материалы можно изучать при мегабарном давлении с помощью рентгеновских и спектроскопических зондов. Напротив, диапазон давлений для дифракции нейтронов был ограничен из-за низкого потока нейтронов даже при самых мощных источниках и, как следствие, больших размеров выборки. Здесь мы представляем нейтронный ЦАП, который позволяет выйти за пределы ранее ограниченного диапазона давлений. Ключевыми элементами являются шарикоподшипниковые направляющие для повышения механической стабильности, синтетические алмазы ювелирного качества с новой опорой наковальни и улучшенной коллимацией в гнезде. Демонстрируем рекорд давления 1,15 Мбар и кристаллографический анализ при 1 Мбар на примере никеля. Кроме того, описаны сведения о фазовом поведении графита при давлении 0,5 Мбар. Эти технические и аналитические разработки позволят в дальнейшем проводить структурные исследования материалов с низким Z, которые трудно охарактеризовать с помощью рентгеновских лучей.

Прошло более 40 лет с тех пор, как «звуковой барьер» достижения давления в один мегабар (= 100 ГПа) был преодолен в ячейке с алмазными наковальнями1, и с тех пор область исследований высокого давления значительно продвинулась вперед. Теперь можно моделировать состояние ядра и нижней мантии Земли и решить многие геофизические вопросы2. Аналогичным образом, физическое понимание фазовых диаграмм значительно продвинулось, и, например, несколько новых фаз высокого давления были идентифицированы в «простейшем» из всех материалов — водороде (см. недавний обзор3). Кроме того, теперь можно синтезировать новые материалы при высоком давлении (и высоких температурах), такие как различные нитриды4,5,6 и, что особенно интересно в последнее время, сверхпроводящие супергидриды, например7,8,9. Наконец, месторождение продолжает оставаться очень активным, и давление в несколько мегабар недавно было достигнуто с помощью сложных алмазных наковальнь тороидальной формы или двухступенчатых методов10,11,12.

Общим для многих из этих исследований является тот факт, что определение структуры in situ под давлением выполняется посредством дифракции рентгеновских лучей. Хотя такая дифракция рентгеновских лучей in situ очень эффективна, существуют серьезные ограничения, когда речь идет об элементах с низким Z. Здесь дифракция нейтронов стала важным инструментом. Нейтроны не только чувствительны ко многим элементам с низким Z, но и способны различать разные изотопы. Поскольку нейтроны несут магнитный момент, они также позволяют обнаружить магнитную брэгговскую дифракцию. Таким образом, ряд очень важных вопросов науки о высоких давлениях можно решить только с помощью дифракции нейтронов. Например, в геофизике дифракция нейтронов может исследовать природу воды в минералах или может дать знания о плотности и структуре льдов воды, метана и других легких соединений. Дифракция нейтронов является ключом к пониманию фазовых диаграмм легких элементов, таких как водород или углерод. Учитывая недавно открытые супергидриды металлов, нейтронография может выявить точное положение водорода в металлической матрице, предоставляя тем самым важную структурную информацию.

Однако, в отличие от рентгеновской дифракции, относительно гораздо меньший нейтронный поток существующих нейтронных установок требовал относительно больших объемов образцов, что ограничивало давление несколькими десятками ГПа. До недавнего времени типичное максимальное давление на большинстве пользовательских объектов ограничивалось \(\sim \) 25 ГПа при использовании ячеек Париж-Эдинбург13, хотя недавно сообщалось о прорывных исследованиях до 40 ГПа14,15.

Чтобы добиться более высоких давлений, со временем было разработано несколько итераций нейтронно-алмазных ячеек с наковальнями (DAC). Основная часть работ началась в Курчатовском институте в Москве, а затем была перенесена и усовершенствована во Франции. Там проводились исследования до 40 ГПа на таких материалах, как водород16 или магнитных материалах17. Однако эти исследования смогли идентифицировать лишь очень небольшое количество отражений, недостаточное для кристаллографического анализа и получения полной информации о структуре. Следовательно, во всем мире предпринимались попытки дальнейшего развития нейтронных ЦАП. Эти усилия были сосредоточены на высококачественных данных, полученных с помощью дифракции монокристаллов в Институте Лауэ-Ланжевена18,19 или Forschungs-Neutronenquelle Heinz Maier-Leibnitz20, а также на возможностях более высокого давления с использованием порошковой дифракции в Японском исследовательском комплексе протонных ускорителей (J -PARC)21, Лаборатория нейтронной физики Франка22, а также источник расщепительных нейтронов (SNS) Окриджской национальной лаборатории (ORNL)23,24.